En el 2006 , debutó en el cine de la mano de Antonio Banderas, que le dio la oportunidad de participar en El camino de los ingleses. Aun así sus primeros papeles notables en la gran pantalla no le llegaron hasta 2009 con Fuga de cerebros y Mentiras y gordas. Ambas consiguieron buenos datos en taquilla.
El 3 de diciembre de 2010 estrenó la adaptación cinematográfica de Tres metros sobre el cielo. El estreno confirmó el tirón del joven actor en la gran pantalla y derivó en una secuela titulada Tengo ganas de ti que se estrenó el 22 de junio de 2012. Pocas semanas después de estrenar Tres metros sobre el cielo estrenó la película Carne de Neón, dirigida por el director Paco Cabezas, Mario interpretaba al protagonista de la cinta.
En mayo llegó a los cines españoles La Mula rodada cuatro años antes. Gracias a esta cinta obtuvo la Biznaga de Plata al mejor actor protagonista en el Festival de cine de Málaga. El 27 de septiembre de 2013 estrenó Las brujas de Zugarramurdi en la que estuvo acompañado por Hugo Silva y Pepón Nieto, entre otros. En verano de 2013 rodó entre Malasia y Los Ángeles su primera película en inglés (estrenada en algunos cines de Estados Unidos, y en Itunes en 2015), titulada Edén.Ese mismo año y durante principios de 2014 participó en su segundo proyecto internacional llamado Los 33 (The 33), en la que interpreta a un minero chileno que se queda atrapado en una mina, una historia basada en el derrumbe de la mina San José ocurrido en 2010.
En diciembre de 2015 llega el estreno de Palmeras en la nieve, rodada entre julio de 2014 y enero de 2015.En el primer semestre de 2015 inició los rodajes de Toro película de Kike Maillo junto a Luis Tosar, interpretando al personaje que da nombre a la película, y de Mi gran noche de Álex de la Iglesia, junto con el cantante Rafael. En octubre de 2015 Mario inicia el rodaje de la película Contratiempo ("The Invisible Guest" en el mercado internacional), junto a Bárbara Lennie, Ana Wagener y José Coronado, donde Mario se mete en la piel de Adrián Doria, que se estrenó el 6 de enero de 2017. Un mes después de estrenar Contratiempo se estrenó su tercera película con Álex de La Iglesia: El Bar, donde Mario interpretó el personaje de Nacho.
En 2017 ha rodado la película "Bajo La Piel De Lobo" dando vida a su protagonista, llamado Martinon. Ahora se centra en su próximo rodaje, el de la película "El Fotógrafo de Mauthausen" (biopic del fotógrafo de la segunda guerra mundial Francesc Boix), donde Mario interpretará el papel de Boix.
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